本文作者：黄可可黄思静吕杰兰叶芳作者单位：成都理工大学

研究区及样品概述

研究区位于鄂尔多斯盆地东北部(图1)，样品取自该区11口井的太原组岩心。这些岩心样品的岩石学特征已在冯文立等［13］的研究中有详细的描述，其中一个显著的特点就是虽然这些砂岩主要为岩屑石英砂岩(图2)，岩石成分中长石体积分数极低(平均为0.76%)，但绝大多数样品中都可以观察到相当数量的原始长石颗粒发生蚀变的痕迹。这反映了在最初沉积的时候，这些砂岩可能为成分成熟度相对较低的砂岩，甚至可能为富长石砂岩，长石在强烈的成岩改造下几乎被完全溶蚀。伊利石的广泛存在是岩相学观察到的另一重要特征，薄片鉴定结果显示自生伊利石在岩石中的体积分数为0%～5%，平均为1.22%。小于2μm的细粒组分的XRD检测结果也表明，伊利石是太原组砂岩中体积分数最丰富的黏土矿物。79个样品黏土矿物平均体积分数分别为:伊利石66.65%，高岭石25.75%，绿泥石5.87%。其中，27个样品中黏土矿物100%地由伊利石组成，未检测到蒙皂石的存在，有极少量的伊-蒙混层黏土矿物，但其伊利石层的体积分数也都在90%以上。

伊利石的形貌特征及赋存方式

偏光显微镜及扫描电镜下，太原组砂岩中的伊利石以多种形式赋存，根据它们的形貌特征及微观结构可以鉴别出以下几种类型的伊利石(图3)。交待长石的伊利石太原组砂岩中长石蚀变的现象随处可见，伊利石化是其最主要的蚀变类型，该过程常常沿颗粒的解理、劈理等薄弱环节发生，并呈丝状或丝绒状聚集在被溶长石表面，并常见自形的石英晶体与之共生(图3A)。具高岭石过渡形貌的伊利石这类黏土矿物较为发育，偏光显微镜下，可以观察到一些干涉色较高的黏土矿物排列成书页体状，这些颗粒的轮廓模糊，但尚能隐约辨别高岭石的六方片状晶形。通过SEM观察发现，许多高岭石晶体具纤状末端，厚度由中心向蚀变的边缘逐渐变薄，清楚地显示出高岭石向伊利石的转变(图3B)。如果这个过程持续发展，就可以使整个颗粒过渡为片丝状伊利石。碎屑伊利石扫描电镜显示，部分黏土矿物呈弯曲的薄片状，片大，边界圆滑，棱角不尖削，这是碎屑伊利石的典型形貌［15］。这些伊利石的集合体常常因为强烈的压实作用而顺着颗粒的切线方向相互重叠，有的形成叠片状结构并包裹碎屑颗粒(图3C)。有的紧密堆积在碎屑颗粒之间，勾勒出被压实的碎屑颗粒之间的接触面。这类伊利石主要出现在杂基含量较高的砂岩样品中。具蒙皂石转化特征的伊利石(交代伊利石)在少数样品中偶尔可以看到集合体为呈蜂窝状、棉絮状的短丝状黏土矿物(图3D)，这种形貌特征的伊利石很可能来源于蒙皂石或伊-蒙混层先驱矿物的成岩演化。Pollastro［16］的研究表明，蒙皂石的形貌特征会在伊利石化进程中逐渐减弱至消失，并开始继承与其共生的伊利石的形貌。然而，在本研究的范围内，这种继承有蒙皂石特征的伊利石并不常见，这与XRD的检测结果是一致的，可能与物源相对缺乏蒙皂石有关。其他的自生伊利石这类自生伊利石不具备先驱矿物的残留结构，晶体形貌多呈片丝状、毛发状。晶体之间常常相互连接，并构成平行或交错的网状结构，它们大都发育在溶蚀孔隙中，并将原有的孔隙空间分割成微孔隙结构(图3E)，并常常保存了被溶骨架颗粒的形貌，因而其很可能来源于颗粒交代型伊利石(主要是第1种类型的伊利石)的进一步生长。还有一些覆于碎屑颗粒上的自生伊利石晶体从颗粒边缘垂直向外生长形成颗粒径向环边，部分晶体延伸到较远的孔隙空间形成孔隙搭桥状结构(图3F)。它有可能是早期碎屑黏土包膜的成岩转化，也可能是直接从流体中沉淀形成的，因为可以清楚地观察到其枝状纤维生长方向均指向孔隙。此外还可以观察到浓密的毛发状自生伊利石团簇体堆积在孔隙空间中，其晶体大都弯曲，排列无定向性，其中有的在石英加大(Q)上生长(图3G)，显示出其形成时间晚于石英加大。

伊利石的成岩演化

显微观察的证据表明，太原组砂岩中存在2种伊利石:碎屑伊利石和自生伊利石。碎屑伊利石的丰度由沉积因素决定(物源区的矿物类型、剥蚀、搬运过程);自生伊利石则可以是孔隙水化学沉淀的产物(新生伊利石)，也可以是母质矿物的蚀变产物(成岩伊利石)。应该指出的是，由于复杂的成岩演化过程，并不能明确地追溯伊利石的起源，但值得注意的是，研究区太原组45%的砂岩样品中，黏土组分完全由伊利石组成(见前述讨论)，而沉积岩中同沉积的杂基组分完全由碎屑伊利石构成的可能性很小，只有在经受了干旱环境［17］的古老泥岩中才会多以伊利石为主，这就意味着太原组砂岩中丰富的伊利石含量主要还是受控于自生伊利石的普遍发育。

1与成岩伊利石形成有关的水岩反应

自生伊利石的大量出现表明存在大规模的物质转移，该过程所涉及到的水岩相互反应主要有以下几种类型。蒙皂石的伊利石化前人已提出多种模式解释蒙皂石的伊利石化过程［17-20］，但对于不同蒙皂石的化学组成及不同的反应机理说来，具体的反应式是不一样的，但总体反应途径可作如下表达［21］:蒙皂石+Al3++K+=伊利石+Si4+。(1)许多学者［22］认为该反应过程所涉及的钾、铝可由成岩体系中的云母及钾长石提供，这表明，含有蒙皂石的地层可以在成岩过程中通过伊利石化作用促进钾长石的溶解;然而，由于太原组储层砂岩中相对缺乏同期火山物质［11］，再结合观察，推测该反应的发生是非常有限的，因而其对钾长石的影响也应该是有限的。此外，样品中没有观察到绿泥石胶结物也是支持该推论的一个可能证据，因为蒙皂石(特别是与火山物质有关的蒙皂石)向伊利石的转化往往伴随着绿泥石的形成［23］。长石的伊利石化Barclay等［24］及Thyne等［25］的研究认为，由于钾长石与伊利石具有化学上的“兼容性”(与其他长石相比，在化学组成上含有有利于伊利石形成的钾离子)，钾长石在一定条件下可以直接蚀变为伊利石，该过程的反应式如下:3KAlSi3O8(钾长石)+2H+→2K++KAl3Si3O10(OH)2(伊利石)+6SiO2(aq)(硅质)。(2)由于伊利石在组成上的不确定性，因而反应式中的伊利石都是通过其端元组成(白云母)的分子式来表达的。在(2)式中，伊利石中的钾、铝、硅均来自于钾长石本身，并有多出的钾离子和硅质释放到流体中，如果系统封闭，该反应过程对流体性质的改变将影响到后期的成岩反应，如高岭石的伊利石化和硅质的加大(见下文)。高岭石的伊利石化通常情况下，砂岩中自生高岭石的产出可以基于酸性流体对斜长石和钾长石的消耗，反应式为［26］2KAlSi3O8(钾长石)+2H++H2O=Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(硅质)+2K+，(3)2NaAlSi3O8(钠长石)+2H++H2O=Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(硅质)+2Na+，(4)CaAl2Si2O8(钙长石)+2H++H2O=Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+Ca2+。(5)然而，大量地质现象证明［6-8］，高岭石在一定的条件下会变得不稳定而向伊利石转化，反应趋势为高岭石与K+作用并产生伊利石、H+和H2O［10］:3Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+2K+=2KAl3Si3O10(OH)2(伊利石)+2H++3H2O。(6)如果体系封闭并且还存在(2)或(3)式反应来释放钾离子并消耗氢离子，(6)式反应就会持续进行，这个过程可以综合成以下反应式(综合(2)和(6)或(3)和(6)［25］):Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+KAlSi3O8(钾长石)=KAl3Si3O10(OH)2(伊利石)+2SiO2(硅质)+H2O。(7)对于该反应来说，温度是非常重要的控制因素，这是因为从理论上来说(图4)，当温度达到100℃时(图4C)，高岭石和钾长石已经不存在两相重叠的热力学范围，也就是两者不可能同时稳定。如果它们在地层中共存到该温度，反应(7)就会发生;然而，研究者在实地考查中发现［6，28］，该反应发生的阀值温度为120～150℃，高于热力学计算温度，说明高岭石和钾长石可以在一定时期内以亚稳态组合状态共存。

2钾的来源

过去的研究［29-30］已证明，富钾硅酸盐矿物的溶解是砂岩中伊利石化过程中一个重要钾源。最常见的方式是溶解钾长石。然而，岩石学的观察表明，太原组部分高含伊利石的砂岩样品中存在自生钾长石和自生伊利石晶体密切共生的现象(图3H)，并且没有观察到自生钾长石的其他共生矿物组合。这表明曾出现过伊利石的生成流体对钾长石过饱和的情况，显然，这时钾长石是稳定的，不会提供钾来源，因而必须考虑钾的外部来源。结合研究区太原组砂岩主要沉积于浅海环境的地质背景［13，31］，推测该过程应该出现在准同生—同生期的开放体系中。该时期的成岩环境会允许海源流体携带大量的K+(克服动力学屏障，见下文)向沉积体渗透，并造成自生伊利石和自生钾长石的共沉淀。在这个过程中，原始钾长石颗粒得以保存［32］。另一方面，太原组砂岩的岩石学迹象表明长石碎屑颗粒经历了广泛的溶解作用，这很可能与太原样的海相沉积环境来说，不太可能存在有利于长石早期溶解的大气水条件)。由于长石在成岩早期受到海源流体的保护，并且有机质热脱羧需要一定的温度，因而推测大多数长石蚀变反应发生在成岩历史的相对晚期。溶解的次生孔隙保存有良好的长石外型，同时孔隙中充填的伊利石晶间孔发育，显示其没有经历主要的压实作用过程，是这一推测的另一重要佐证。因而晚期伊利石的形成应该是钾长石作为钾的来源的结果。

3伊利石化过程的热力学和动力学机理

矿物稳定性的变化很大程度上取决于矿物-流体之间的热力学平衡［33］。图4表明，流体的化学组成(在这里主要涉及pH值，钾离子和溶解硅的活度)对地层中伊利石、钾长石、高岭石的热力学稳定状态起着重要的作用。然而，对成岩流体性质的预测是很困难的，这取决于富钾硅酸盐碎屑的相对含量及其蚀变程度、海源流体的渗透情况、与煤系有关的酸性流体的含量及分布等因素。但是大体上有如下规律:K+/H+活度比的降低或(和)溶解硅活度的减少会引起流体对钾长石的不饱和，故钾长石在有机质(煤层)成熟过程中会显得不稳定并发生溶解。在溶解反应初期，H+含量高，孔隙水的化学组成最易处于高岭石的稳定区，溶解过程很可能按(3)式进行。随着钾长石的不断溶解，K+/H+活度比逐渐增大，当该值达到图4中伊利石和高岭石的两相边界时，伊利石将得以沉淀，(2)式反应发生。如果系统中不存在减少流体中K+/H+活度比的反应，(2)式会逐渐趋于平衡直到停止(当产物浓度达到图4中伊利石和钾长石的两相边界时，反应停止)。显然，高岭石的伊利石化反应((6)式)一旦启动，钾长石就可以持续溶解，并且流体中K+活度和pH将保持恒定(总体为(7)式)。当然，与钾长石溶解相伴随的蒙脱石的伊利石化也属于这一类反应，但之前已提到，在太原组砂岩中，蒙脱石比较少见，因而它不会是主流反应。然而，即使伊利石形成的热力学条件已经满足(即已经具有驱动伊利石化反应的化学潜力)，动力学约束仍然可使伊利石的生长受到阻碍，这种约束通常是由伊利石沉淀速率较低引起的［10］。在这种情况下，如果钾长石与孔隙流体之间没有达到平衡:流体对钾长石处于欠饱和状态，钾长石将蚀变生成高岭石而不是伊利石;如果钾长石与孔隙流体之间达到平衡，即使存在高岭石，受阻于高岭石伊利石化反应的高能屏障［10］，钾长石的溶解也会停止。笔者认为，这是高岭石和钾长石能在热力学上作为准稳定矿物组合存在的原因。相反，当伊利石的沉淀作用不受阻碍时，钾长石和初始的黏土物质(在本研究中主要指高岭石)就会溶解生成伊利石，直到长石或初始黏土物质完全耗尽［9］。Lanson等［34］的研究指出，要想克服高岭石伊利石化的动力学屏障，要么流体对伊利石必须是超过饱和的(K+/H+活度比大大高于伊利石的饱和度)，这个条件不可能在钾长石作为钾源的封闭体系内实现。要么温度升高到一定值，这显然需要一定的埋藏深度。上述机理支持笔者对研究区太原组伊利石形成成因的解释:在浅埋藏的开放体系中，海源流体的入侵可能造成了少部分碎屑物质(包括碎屑黏土和不稳定长石)的伊利石化，这个期间，大量外部来源的钾及高的pH值克服了伊利石化过程的动力学屏障;在深埋藏的封闭体系中，先前得以保存的钾长石发生溶解并伴随着高岭石的伊利石化，直到钾长石全部消耗完毕。该过程中，温度是伊利石化动力学屏障得以克服的关键因素(太原组是上古生界埋藏深度最大的地层，经历了相对高的埋藏成岩温度)。然而，虽然伊利石的形成是多阶段的，但主要的机制应是深埋藏的封闭体系下钾长石及高岭石的伊利石化。一方面是因为相关的岩相和结构现象(如次生溶解孔隙及孔隙中充填的伊利石没有被压实，高岭石伊利石化等)现象的普遍存在(图3)，另一方面则是由于太原组相对于其他地层在自生高岭石数量上的缺失［12］。因而有理由相信，太原组地层中大规模地形成伊利石是在一定的埋深达到以后。

伊利石对储层质量的影响

由于较大的表面积及纤维状的晶体形态，自生伊利石常常会通过分割孔隙空间网络的方式导致砂岩储层质量(特别是渗透率)的严重恶化［6］。然而，如果从伊利石化过程涉及到的整个水岩相互作用过程来看，伊利石的形成对储集空间的发育未必就是不利的。对于太原组砂岩来说，成岩历史早期形成的伊利石对于储集性能的影响基本上是中性的，这取决于以下几点:1)在具有高水流量的开放体系下，大量离子会被搬运出(进)体系，因而早期的伊利石化反应是不会改变流体的阳离子浓度的，自然也不会影响到后续的成岩作用［31］;2)即使简单的质量计算表明，早期的伊利石化反应具有一定的“减体积效应”(高岭石+K+→伊利石+H+的反应会提供5.7%的孔隙体积，斜长石+K++H+→伊利石+Ca2++Na+的反应会产生5.3%～6.9%的孔隙体积)，但它很可能会被接下来的压实作用抵消，并不会对储层质量做出贡献;3)伊利石晶体垂直于颗粒表面生长的现象在太原组砂岩中并不多见，因而这种垂向包膜对粒间体积的有效保护也是很有限的，这与北海储集层的情况［35］并不相同。相比之下，深部伊利石化作用对太原组砂岩的储集质量有重大影响:根据(7)式，每增加1体积的伊利石，会消耗0.71体积的高岭石和0.77体积的钾长石，再算上增加了0.32体积的石英，整体会产生0.11体积的孔隙空间。由于该过程出现在成岩历史晚期，增加的孔隙既可能被生成的伊利石不同程度地分割成微孔隙结构，也可能以完整的溶蚀孔隙的形式保存下来。从这个角度看，伊利石的形成过程对储层质量是起着积极作用的。值得注意的是，这种情况下的物质转移是在等化学体系(封闭体系)内完成的，因而孔隙度发育的程度应与砂岩中反应物(钾长石和高岭石)的消耗量以及产物(伊利石)的生成量成正比。笔者通过太原组砂岩中伊利石的自形纤状和板状形貌特征，统计出了主要以孔隙充填物及颗粒径向包膜存在的自生成因的伊利石的体积分数。结果表明，砂岩的面孔率与自生伊利石体积分数强烈正相关(图5)，这同样证明了深埋藏条件下的伊利石化作用是太原组伊利石最主要的形成机制。

结论

鄂尔多斯盆地东北部太原组砂岩中自生伊利石发育，根据它们的形貌特征及微观结构，区分出了以下几种类型的伊利石:碎屑伊利石、具蒙皂石转化特征的伊利石、交代长石的伊利石、具高岭石过渡形貌的伊利石以及其他的自生伊利石。从伊利石形成过程所涉及到的水岩相互反应来看，含有蒙皂石的地层可以在成岩过程发生伊利石化作用并促进钾长石的溶解，但由于太原组储层砂岩中相对缺乏同期火山物质，并且在岩相学观察中也较少见到具蒙皂石转化特征的伊利石，因而推测蒙皂石伊利石化的发生是有限的，自然也不是研究区伊利石形成的主要机制。与具蒙皂石转化特征的伊利石较为罕见相反，交代长石的伊利石及具高岭石过渡形貌的伊利石常常随处可见，相关的反应机制有:长石的高岭石化，钾长石的伊利石化，高岭石的伊利石化。在对高岭石伊利石化过程进行了热力学和动力学描述的基础上，结合研究区太原组浅海沉积背景提出:1)在浅埋藏的开放体系中，大量外部来源的钾及高的流体pH值(K+/H+活度比大大高于伊利石的饱和度)克服了伊利石化过程的动力学约束，造成了一部分碎屑物质(包括碎屑黏土和不稳定长石)的伊利石化。自生钾长石和自生伊利石晶体密切共生的现象证实了这种流体曾经存在并保存了钾长石。2)在深埋藏的封闭体系中，钾长石溶解提供钾使得早期形成的高岭石发生伊利石化，这是研究区太原组伊利石形成的主要机制。而早期钾长石的保存、伊利石化作用发生前长石向高岭石的转化、一定的地层温度以及体系的相对封闭是该机制的主要控制因素。相关的岩相学特征(长石铸模孔及部分充填孔隙的伊利石未被压实、具高岭石转化特征的伊利石的普遍存在)、相对高的温度以及高岭石在数量上的缺失是做出这一推断的主要依据。从伊利石化过程涉及到的整个水岩相互作用过程来看，太原组砂岩中伊利石的形成过程总体上对储层质量是起着积极作用的，砂岩的面孔率与自生伊利石体积分数之间强烈的正相关性也说明了这一点。